El renombrado periodista del Daily Record, John Dingwall, vio a Paolo Nutini en la Queen Margaret Union, y lo invitó a presentarse en vivo en la BBC Radio de Escocia. A sus escasos 17 años, se mudó a Londres, y se presentaba regularmente en el pub Bedford en Balham aun siendo muy joven para beber legalmente. Otras presentaciones en radio y televisión siguieron, incluyendo dos toques acústicos en Radio London y el Hard Rock Cafe, y como telonero de Amy Winehouse y KT Tunstall.
A lo largo del 2006 tocó en varios conciertos de éxito taquillero en UK y se presentó en una gran variedad de locales de fama mundial, incluyendo el King Tut’s Wah Wah Hut en Glasgow, una aparición en Later with Jools Holland, el Carnegie Hall en Nueva York, El Montreux Jazz Festival, el Wireless Festival, Oxegen y T in the Park. Abrió para los Rolling Stones en Vienna y fue invitado a aparecer de nuevo junto a ellos en el Don Valley Stadium en agosto de 2006. También fue reservado para aparecer en el V Festival y el Austin City Limits Music Festival en Texas. En mayo de 2006, tocó en el Big Weekend de la BBC Radio 1 en Dundee.
A finales del 2006, el día de Año Nuevo, Paolo apareció en La Celebración de Año Nuevo de la BBC de Escocia.
El 1 de junio de 2009, Paolo Nutini lanzó su segundo álbum de estudio de Sunny Side Up, que debutó en el número uno. El primer sencillo del álbum «Candy» fue lanzado el 25 de mayo. En julio, se presentó en Friday Night with Jonathan Ross, la realización de «Coming Up Easy». Este fue lanzado como el segundo sencillo del álbum el 10 de agosto y debutó en el número 62 en la lista UK Singles Chart el 16 de agosto de 2009. El 10 de septiembre de 2009, Paolo Nutini interpretó «Coming Up Easy» en The Tonight Show with Conan O’Brien. El tercer sencillo del álbum fue «Pencil Full of Lead».

